近日，7003全讯白菜网址2022级高分子材料与工程专业本科生游锦芳（指导教师李心忠教授），以第一作者在工业催化领域著名期刊《Applied Catalysis A，General》（中国科学院2区）发表题为《Visible light-driven aerobic oxidation of amines coupling with H2O2production catalyzed by CoPc/alkali metal-doped g-C3N4 Z-scheme heterojunction》的学术论文，报道了我院在高附加值精细化品绿色合成领域中取得的最新进展。
该研究从课题组开发的具有自主知识产权的K/Na双离子掺杂g-C3N4纳米片出发，通过可控分子自组装，在其表面引入了酞氰钴（CoPc）单分子层，构建了结构新颖的Z-scheme型异质结CoPc/K/Na/PCN-1-3，以其为高活性、高选择性可见光催化剂，直接以普通LED灯为光源，成功实现了室温反应条件下，苄胺氧化偶联合成亚胺与过氧化氢发生相耦合。CoPc/K/Na/PCN-2表现出最佳催化性能，苄胺转化率92.0%，亚胺选择性大于99%，过氧化氢产率3.40 mmol·g-1·h-1。催化体系还同时具有良好的底物耐受性和循环使用，选用的9种苄胺均可顺利反应生成目标亚胺。连续循环使用5次，催化活性和选择性保持不变。
研究揭催化机制为：基于Z-scheme载流子路径的苄胺氧化偶联与分子氧还原协同促进过程，即CoPc 导带上的光生电子，通过定向迁移至K/Na/PCN价带，提高了CoPc 价带上光生空穴（h+）的氧化还原势，h+连续抽取苄胺分子中的两个氢原子得到活性中间体苄胺亚胺，苄胺亚胺再与一分子苄胺脱氮偶联生成目标产物亚胺。抽取的两个氢原子则与K/Na/PCN导带上生成的超氧自由基相结合，经2e-ORR路径生成过氧化氢。亚胺类化合物是一类重要的高附加值精细化学品合成中间体，广泛应用于医药、农药、染料香料的合成，这一发现为环境条件下，可见光催化合成亚胺类化合物提供新的路径和思路。
据悉，《Applied Catalysis A，General》由Elsevier创办，是国际性的学术期刊，主要发表关于工业合成领域催化剂及催化反应、新催化材料、新技术的新理解，特别是具有潜在工程应用价值的研究性成果。
（全讯白菜网 张威 李心忠/文图）
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